През време на неговото епископство на 7 май 351 г. станало в Йерусалим чудесното явление – поличбата на кръста Господен на небето. Сияещият кръст се простирал над Голгота до Елеонската планина. Цялото население на града било обзето от страх и от радост и се затекло в храма да прослави Бога.
По това време в Юдея се появил страшен глад. Св. Кирил, изпълнен със състрадание към бедните, щедро им помагал и раздал по такъв начин всичкото си имущество. Но когато всичко свършило, той започнал да продава църковните скъпоценности – скъпи съдове и златотъкани одежди, за да може с получените от продажбата пари да помага на бедните. Арианските епископи го наклеветили пред царя и отците от Селевкийския събор и св. Кирил бил свален и заточен. Той се върнал от заточение, когато император станал Юлиан, който обявил пълна веротърпимост и върнал от заточение всички изгнаници.
В краткото си царуване Юлиан (361-363 г.) употребявал всички средства, за да унищожи християнството и да възстанови езичеството, към което бил привързан с цялата си душа. Като се убедил, че явното гонение няма да доведе до желаната цел, започнал да действа по хитър начин. Царят облагодетелствал юдеите, само защото те били врагове на християните.
Той решил да възобнови в предишното великолепие разрушения през войните йерусалимски храм. Затова той свикал в Йерусалим юдеите, които вече дълго време се скитали безотечествено по разните страни, прогонени по времето на император Адриан. Град Йерусалим изгубил своето име и се наричал "Емия Капитолина". Император Константин бил възвърнал на Йерусалим предишното название и с тържеството на християнската вяра градът придобил значение, ненавистно на юдеите, и станал предмет на благоговение за християните. Юдеите радост се отзовали на поканата на царя и заприиждали на тълпи в Йерусалим, пълни с радостни очаквания.
С възобновяването на храма те свързвали и надеждите за своето освобождение от властта на иноплеменниците и за възстановяване на старото величие. Всеки от тях бил готов да пожертва част от имуществото си за постройка на храма. Жените давали скъпите си украшения. Всички се готвели да вземат участие в свещеното дело.
Между това юдеите усърдно се заловили за работа: очистили мястото на предишния храм и започнали да приготвят материали за основите. Изведнъж земетресение, придружено от буря и вихър, разтърсило всичко и разхвърлило приготвените материали. Бурята и земетресението били придружени от странно явление: огън излизал на кълба от земята, обгарял работниците и оставял на телата и дрехите им знака на кръста. Ужасени от чудесната личба, юдеите били принудени да оставят своето предприятие и мнозина от тях познали силата на Христа и приели християнската вяра. Когато донесли на Юлиан за това събитие, той се разгневил, забранил да споменават за него като за нещо необикновено. Той отстранил свети Кирил от Йерусалим.
След смъртта на Юлиан , свети Кирил се върнал, но отново бил изгонен от императора Валент, ревностен привърженик на Ариевото лъжеучение.
Архиепископът бил освободен при Теодосий Велики и управлявал паството си до смъртта си в 386 година.
Св. Кирил Йерусалимски оставил 24 "осветителни слова" или поучения за готвещите се към св. Кръщение, които в древната Църква се наричали "оглашени". Тези слова съдържат изложение на догматите и обяснения на църковните обреди. Те са твърде важни за нас, защото доказват как чисто и неизменно Православната църква запазила наредбите на древната Църква.
Запазено е и писмото на св. Кирил до император Констанций за чудесното явление на Христовия кръст.
